Naukowcy z Wydziału Fizyki Uniwersytetu Warszawskiego, we współpracy z zespołami z Politechniki Wrocławskiej, Uniwersytetu La Sapienza w Rzymie, University of Central Florida, Laboratoire National des Champs Magnétiques Intenses w Grenoble, National University of Singapore, CNR-IFN oraz ośrodków badawczych w Czechach i Japonii, zaobserwowali nowy mikroskopowy mechanizm umożliwiający precyzyjne sterowanie właściwościami magnetooptycznymi ekscytonów w stopach dwuwymiarowych półprzewodników. Odkrycie to otwiera perspektywy zastosowań technologicznych w urządzeniach wykorzystujących dolinotronikę (valleytronics). Wyniki badań zostały opublikowane w czasopiśmie „Physical Review Letters”.

Nagroda Nobla z fizyki przyznana w 2010 roku za badania grafenu skierowała zainteresowanie badaczy materii skondensowanej na materiały warstwowe. Ich własności są przedmiotem badań, w których uczestniczą od lat również naukowcy z Wydziału Fizyki UW.

Badacze z UW, we współpracy z zespołami z Politechniki Wrocławskiej, Uniwersytetu La Sapienza w Rzymie, University of Central Florida, Laboratoire National des Champs Magnetiques Intenses, CNRS w Grenoble, National University of Singapore, CNR-IFN oraz ośrodków w Czechach (Vysoká škola chemicko-technologická v Praze) i Japonii (National Institute for Materials Science, NIMS), zaobserwowali oni nowy mikroskopowy mechanizm umożliwiający precyzyjne sterowanie właściwościami magnetooptycznymi ekscytonów w stopach dwuwymiarowych półprzewodników. Wyniki tych badań zostały opublikowane w czasopiśmie „Physical Review Letters”.

Ekscytony, czyli związane pary elektronu i dziury w ciele stałym, determinują właściwości optyczne dwuwymiarowych (2D) materiałów warstwowych, w szczególności monowarstw półprzewodnikowych dichalkogenków metali przejściowych. W zewnętrznym polu magnetycznym prostopadłym do płaszczyzny monowarstwy poziom energetyczny ekscytonów z nierównoważnych dolin pierwszej strefy Brillouina ulega rozszczepieniu. Zjawisko jest znane jako ekscytonowy efekt Zeemana. Prowadzi on do rozszczepienia zdegenerowanych energetycznie linii emisyjnych odpowiadających rekombinacji ekscytonów o dwóch polaryzacjach kołowych (tzw. prawoskrętnej oraz lewoskrętnej, czyli σ+ i σ-). Eksperymentalna obserwacja tego rozszczepienia w zewnętrznym polu magnetycznym umożliwia wyznaczenie tzw. g-czynnika ekscytonu, kluczowego parametru opisującego wielkość momentu magnetycznego ekscytonu w polu magnetycznym. Parametr ten jest ściśle związany ze strukturą pasmową półprzewodnika oraz sprzężeniem spinowo-dolinowym w materiałach 2D.

Niespotykany zakres modulacji

W badaniach przeanalizowano wysokiej jakości monowarstwy stopów mieszanych Mo_xW_1-xSe₂ o precyzyjnie kontrolowanym składzie chemicznym, otrzymane w Czechach i umieszczone pomiędzy płatkami heksagonalnego azotku boru, wytworzonymi w Japonii. Dla serii próbek o różnym składzie molibdenu i wolframu wykonano systematyczne pomiary widm fotoluminescencji w temperaturze 10 kelwinów oraz w silnych polach magnetycznych sięgających 30 tesli w Laboratorium Silnych Pól Magnetycznych CNRS w Grenoble. Analiza emisji światła w polaryzacjach kołowych umożliwiła bardzo dokładne wyznaczenie wartości g-czynnika ekscytonu neutralnego.

Uzyskane wyniki ujawniły silną, nieliniową zależność g-czynnika od składu chemicznego stopu. Podczas gdy wartość g-czynnika zarówno dla monowarstw dwuselenku molibdenu (MoSe₂) jaki i dwuselenku wolframu (WSe₂) równa jest około −4, to w materiale mieszanym ulega dramatycznej zmianie, osiągając rekordowe dla stopów zawierających około 20 proc. molibdenu wartości rzędu −10.

– Tak szeroki zakres modulacji g-czynnika ekscytonu nie był dotąd obserwowany w takich monowarstwach. Wcześniej porównywalne wartości uzyskiwano jedynie w złożonych heterostrukturach moiré, wymagających precyzyjnego ustawienia kolejnych warstw względem siebie. W naszej publikacji pokazaliśmy, że w przypadku stopów dichalkogenków metali przejściowych do osiągnięcia tego celu wystarczy kontrola składu chemicznego monowarstwy – wyjaśnia Katarzyna Olkowska-Pucko, doktorantka z Wydziału Fizyki UW, pierwsza autorka pracy, opublikowanej w „Physical Review Letters”.

Kluczowym elementem pracy jest identyfikacja mikroskopowego mechanizmu odpowiedzialnego za obserwowany efekt. Połączenie pomiarów eksperymentalnych z obliczeniami ab initio w ramach teorii funkcjonału gęstości (DFT) wykazało, że za nieliniową modulację g-czynnika odpowiada mieszanie pasm przewodnictwa pomiędzy dolinami K i Q, indukowane przez lokalną niejednorodność stopu. Dodatkowo pokazano, że naprężenia mechaniczne mogą dalej wzmacniać ten efekt.

Odkryty mechanizm ma charakter ogólny i otwiera nowy kierunek badań, który można określić jako dolinotronika sterowana składem stopu (alloy-engineered valley physics). – Zapewnia on prostą i skalowalną kontrolę właściwości magnetooptycznych materiałów 2D. Umożliwia też kodowanie, obróbkę i odczyt informacji w wybranych dolinach K⁺ i K⁻ za pomocą polaryzacji światła. Co istotne, uzyskanie bardzo dużych g-czynników ekscytonu pozwala na silne rozszczepienie stanów dolinowych już w niewielkich polach magnetycznych – wyjaśnia prof. Maciej Molas z Wydziału Fizyki UW.

Wyniki badań mogą mieć w przyszłości zastosowanie technologiczne w urządzeniach wykorzystujących dolinotronikę (valleytronics). To dziedzina fizyki materii skondensowanej wykorzystująca tzw. doliny, ekstrema energii w strukturze pasmowej półprzewodników (np. dichalkogenków metali przejściowych) do kodowania i przetwarzania informacji. W porównaniu do klasycznych urządzeń opartych na ładunku lub spinie, dolinotronika oferuje mniejsze zużycie energii i większą wydajność obliczeniową, umożliwiając rozwój nowych technologii informatycznych.